微尺度热传导理论及金属薄膜的短脉冲激光加热

微机电技术、微机电系统结构和纳米结构在近10年中都取得了巨大的进展并展现出广阔的应用前景，同时与此相关的各个基础领域的研究也引起了人们的极大关注。微尺度条件下热传导理论的研究，就是这些研究领域的一个重要分支。

目前，对微尺度热传导理论研究采用的方法主要有两种：一种是从量子理论和分子动力学理论出发，用统计方法对微小结构中的热传导过程进行研究，Tien[1]和Chen[2]在这个方面做了大量的、卓有成效的工作；另一种方法是通过对传统的宏观唯象热传导理论模型进行修改，使之能够更加真实的反映微尺度条件下的热传导过程。这方面的工作早可以追溯到20世纪50年代末，人们在研究中发现在超低温条件下热量以有限速度传递，而传统的傅里叶热传导理论却不能解释这一现象。为了解决这个矛盾，人们对傅里叶热传导模型进行了不断地改进，并把这些新的模型概称为广义的热传导理论，以与传统的傅里叶热传导理论相区别。在随后的研究过程中，人们又发现在常温条件下热量在沙土、蓝宝石等多种材料中以有限速度传递，这些证据进一步证明了广义的热传导理论的真实性和有效性。在微尺度条件下，由于研究对象所涉及的空间和时间尺度极小，分别达到了纳米（10－9m）和飞秒（10－15s）量级，热传递在强烈的非平衡条件下进行，传统的热传导理论已经不再适用，只有用广义的热传导理论模型才能做出很好的解释和预测，因此近年来广义的热传导理论被广泛地应用于微尺度热传导问题的研究。

由于以上原因和微纳米技术发展的迫切需要，微尺度热传导理论受到众多科研工作者的青睐，做了大量研究工作并取得了丰硕的成果[3]。Tzou[4]对各种理论模型及其应用作了较详细的介绍和研究，是目前微尺度热传导领域的重要文献。另外，随着超短脉冲激光技术的发展，短脉冲激光加热成为研究微尺度条件下非平衡态热传导过程的常用方法，有大量的工作是在此方法基础上完成的[5]。本文部分从经典的傅里叶热传导模型出发，对第二种研究方法及各种热传导理论模型作了简要介绍。第二部分介绍了近期所做的微尺度条件下金属薄膜的短脉冲激光加热问题的一些研究成果，一部分是对该研究领域其他相关问题的简介和对该研究领域未来前景的展望。

微尺度热传导理论，或称之为广义的热传导理论，是描述微尺度条件下固体材料中热传导现象的各种理论及其模型的总称。一般是通过对经典的傅里叶热传导模型作不同的修改得到的，也可以用统计学方法在量子力学和分子动力学的基础上得到。

经典的傅里叶热传导模型是一个热扩散模型。由于它意味着热流在介质中以无穷大速度传播，使得它不适用于在短时间和微小空间内发生强烈温度变化的热传导现象的研究。为解决傅里叶热传导理论的这一先天缺陷，Cattaneo[6]和Vernotte[7]对它作了修正，提出了一个热传导模型，可表示为

ｑ＋τq/t＝－ｋＴ (1)

由于该模型所描述的热传导过程具有明显的波动特征，因此该模型一般被称为CV波模型。与傅里叶模型相比，它多一个热流滞后项，反映了热流在介质中传播速度的有限性。式中的τ被称为热流迟滞时间。在CV波模型的基础上，Ｊｏｓｅｐｈ和Ｐｒｅｚｉｏｓｉ[8，9]从液体中剪应力波的思想出发，得到了一个Ｊｅｆｆｒｅｙ型热传导方程

ｑ＋τｑq/t＝－ｋ(T+τＴT/t) (2)

该模型认为在热传播问题中，不仅热流存在着时间上的滞后（τq），而且在温度梯度上也同样存在（τＴ）。但一般认为，τｑ总是小于的τＴ，即热流在先，温度梯度的建立在后。Tzou[4]对该模型作了进一步改进，得到如下形式的热传导方程

ｑ（ｔ＋τｑ）＝－ｋ（Ｔ＋τＴ） (3)

Tzou认为热流迟滞时间和温度梯度迟滞时间并没有哪一个具有先天的优势；热流滞后时间有可能短于温度梯度滞后时间（τｑ＜τＴ），温度滞后时间也有可能短于热流滞后时间（τＴ＜τｑ），该模型被称为双相迟滞模型。以上几种模型之间有着内在的联系：Ｊｅｆｆｒｅｙ型热传导方程是双相迟滞热传导方程的一阶泰勒展开近似；当Ｊｅｆｆｒｅｙ型热传导方程的温度梯度滞后时间为零时，它就退化为ＣＶ波方程；当ＣＶ波方程的热流滞后时间为零时，该方程就进一步退化为经典的傅里叶热传导方程。

与介电材料不同，金属中有电子和声子两种热载体，对于准静态热传播过程或具有温度边界条件的热传导问题，由于电子和声子具有相同的温度，可以直接采用以上几种简单模型方程来求解。但对于像金属薄膜的激光加热这样的辐射加热问题，由于金属中的能量吸收具有偏向性，声子和电子的温度有明显的不同，单一的热传导方程已不能准确描述这些加热过程。为了解决这一问题，Ａｎｉｓｉｍｏｖ等人[10]提出了一个两步加热模型，对此问题做了比较准确的描述，而Ｆｕｊｉｍｏｔｏ等人[11]对该模型又做了进一步的发展，该模型可表示为

式中Ｃｅ和Ｃｌ分别是电子和声子的体热容；Ｔｅ和Ｔｌ分别是电子和声子温度；Ｑ为热源项；Ｇ为电子声子能量交换系数，它表征了声子和电子之间能量交换的能力。该模型认为，热量在金属中的传播过程是分两步进行的，首先是辐射能被电子吸收，然后通过电子声子相互作用加热金属晶格。该模型还同时假定热量只通过电子气进行传播，而金属晶格不传导热量。该模型被称为抛物两步模型。Ｔｉｅｎ［１２］从玻尔兹曼传输方程出发，对金属中的热传导问题作了进一步的研究，给出了一个新的金属中的热传导模型。该模型可表示为

式中τＦ称为电子热化时间。Ｔｉｅｎ认为在极短时间条件下金属的辐射加热过程中，电子热化时间是一个不可忽略的因素，由于该时间的存在，使得金属中的热传递过程具有了更加明显的复杂性和生动性，并使在微尺度条件下金属中的热传导过程表现出了更加清晰的波动性特征。该模型被称为金属中的双曲两步热传导模型。本文在这两种两步模型的基础上，对微时间和微空间尺度条件下的热传递现象做了一些有益的探索。本文下一部分将对双曲两步模型及其求解方法作一个简要说明，并对作者的相关工作做一些介绍。

3两步热传导模型及其求解方法

抛物和双曲两步热传导模型的求解常采用的方法有两种：一种是拉普拉斯变换法，一种是数值差分方法。由于两种模型的热传导方程都是耦合的，因此在采用拉普拉斯变换法求解时，必须对方程进行代换和简化，以便得到以单变量表示的能量控制方程。以双曲两步模型为例，式(6)～(8)经过代换消去热流项可得如下简化的单变量能量控制方程

式中α为金属中的有效热扩散率。在以上两式中令τＦ＝0，即得到抛物两步模型的单变量能量控制方程。显然，如果不考虑热源项，则电子和声子的能量控制方程具有完全相同的形式；如果两方程的初始条件和边界条件相同，则金属中电子和声子的温度响应也应完全一样。对方程(9)，(10)作拉普拉斯变换

即得到方程的拉普拉斯变换形式，再利用经过拉普拉斯变换的初始和边界条件，可得到方程的拉普拉斯变换解，可用黎曼和近似的方法，求出金属薄膜中的温度响应[13]。

在采用数值差分方法时，首先利用特征值法对耦合的能量方程解耦，得到一组控制薄膜中的热波传播的特征方程；再对特征方程组运用Godunov格式进行离散得到特征方程组的解；通过特征方程和原控制方程之间的关系得到薄膜的温度响应。有关此方法可参看文献[14]，[15]。下面本文对两步模型下的金属热响应特征做简单的介绍。

由于受到尺寸效应的影响，金属薄膜中的热传导过程与块状金属中的热传导过程有着明显的不同，而经典的傅里叶热传导模型已不能解释这些现象。Ｑｉｕ和Ｔｉｅｎ[12]从微观的角度研究了金属在超快激光加热条件下的热传导机制，给出了金属热传导的双曲两步模型，揭示了电子携带的能量流的双曲特征。作者[15,16]在抛物和双曲两步模型的基础上研究了金属薄膜的短脉冲激光加热问题。

4.1金属薄膜中的热平衡时间

在研究金属薄膜的短脉冲激光加热问题时，为了简化问题使之便于求解，常常要对热传导过程作一些假定。为了保证这些假定与实际相吻合，就必须对一些细节有比较具体的了解。在短脉冲激光加热条件下金属薄膜中的热平衡时间就是这样一个问题。作者[15,16]的研究结果表明，在短脉冲激光加热过程中，电子气能够在极短的时间（小于1ps）内达到热平衡状态，而金属晶格则要经过与其相比长得多的时间（远大于1ps）才能达到温度的平衡状态。这一结论为澄清目前短脉冲激光加热问题研究领域的一些模糊认识提供了有力依据。，2分别是在抛物两步模型基础上得到的厚度L＝0.1 μｍ的金薄膜在激光脉冲长度为100 ｆｓ的短脉冲激光加热条件下的薄膜前后表面的电子和声子温度响应曲线。

4.2温度响应的波动性特征

广义热传导模型与经典的傅里叶热传导模型的一个主要区别在于它们反映了微尺度条件下温度响应的波动性特征，从而预言热在介质中传播速度的有限性，这一点已经被许多实验所证实[17]。是在不同的温度梯度和热流滞后时间比条件下的半无限体金属在突然施加的恒定温度边界条件下的温度响应曲线。图中θ是无量纲化温度；δ为无量纲化空间坐标；Ｂ＝τＴ／τｑ也无量纲量，Ｂ＝０时是ＣＶ波模型，Ｂ＝１时是傅里叶模型，Ｂ等于其他值时则代表双相迟滞模型。从图中可以看出ＣＶ波模型给出的温度响应有一个明显的波阵面。这幅图在多篇文献中被用来说明非傅里叶模型所反映的热传播的波动性特征。

在双曲两步模型描述的金属薄膜的激光加热过程中，热传播的波动性还表现为热波在金属薄膜表面的反射。是作者[15]在双曲两步模型基础上的得到的在不同无量纲化时间的无量纲化电子气温度分布。从图中可看出热波以一定的速度在薄膜内传播。在无量纲时间β＝0.2时，波前从左边界向右边界传播，波前到达δ＝0.23，在波前之后的区域保持不受扰动。当时间增加到β＝0.9时，波前到达右边界，部分能量被反射回来，引起右边界的能量积聚，使右边界温度升高。当时间继续增加到β＝1.4时，波前反射回薄膜内，热波开始向左传播。当时间增加到β＝2.4时，波前完成了往返，经过左边表面的反射，又向右表面运动。这种波的传播和反射现象一直持续到薄膜内的温度达到一个高于初始温度的平衡温度为止。

4.3尺寸效应对温度响应的影响

微空间尺度条件下热传导的尺度效应，是微尺度热传导的另一个重要特征。文献[1]，[2]从微观的角度对此作了比较详细的论述。作者从双曲两步模型出发，分析了尺寸效应对金属薄膜在短脉冲激光加热条件下金属薄膜中的热响应的影响。给出了不同厚度的金属薄膜在相同的加热条件下的薄膜前表面电子温度随时间的变化曲线。随着薄膜厚度从0.1μｍ减小到0.025 μｍ，薄膜中的电子温度明显地增高了。从微观的角度讲，产生这种现象的原因是由于随着薄膜厚度的减小，薄膜中的热载体（电子和声子）在垂直与薄膜表面方向上与薄膜表面的碰撞明显增多，热载体不能有效地把携带的能量传递出去，从而引起薄膜中温度的升高。在一定的条件下，比如存在量子隧道效应时，即使薄膜很薄，热量仍然能够很快地传递出去。有关这个问题的论述，可以参考文献[1]，[2]。

4.4 金属薄膜加热中的对流热损失

在金属薄膜的短脉冲激光加热问题研究中，一般都假定可忽略热损失对薄膜热行为的影响。这有两个原因，其一是由于加热过程持续的时间很短，因此，金属薄膜没有足够的时间把能量散失给周围的介质；其二是由于电子和晶格通过相互作用来交换能量，而声子电子的耦合因子的量级远大于电子与周围介质的热交换系数，因此热电子气更易于把能量传递给金属晶格而不是周围介质。然而，如果激光热源的强度非常高时，在加热的初始阶段，薄膜中电子气得到的温度与周围介质相比高得多，而且若金属薄膜非常薄，则薄膜的表面积和体积之比非常大，此时薄膜表面的辐射和对流热损失不能忽略不计。本文作者[16]从双曲两步热传导模型出发，分析了在激光加热时间远小于金属内热载体（电子和声子）达到热平衡所需时间的条件下对流热损失对金属薄膜热行为的影响。发现当激光的强度很高且薄膜厚度满足一定条件（Ｌ＜20ｈｃ，ｅ／Ｇ）时，电子气的对流热损失对薄膜热行为的影响是不应忽略的，而当Ｌ＜20ｈｃ，ｌ（θｌ－１）／θｅ时，固体晶格的对流热损失对薄膜行为有显著的影响。式中Ｌ代表薄膜厚度，Ｇ是电子声子热交换系数，ｈｃ，ｅ和ｈｃ，ｌ分别为电子气和金属晶格对流热损失系数，θｅ和θｌ分别为电子气和金属晶格的无量纲化温度。

,7分别给出了在一定条件下热松弛时间β对金属薄膜中电子气和金属晶格温度降低百分比的影响。β=τＧ／Ｃｅ为无量纲化热松弛时间。可看出，随着热松弛时间的增加，由于达到热平衡状态所需的时间延长，故电子气和金属晶格温度降低百分比随之增大。在β＝０时（抛物两步模型），电子气和金属晶格温度降低百分比要比β≠０时（双曲两步模型）时小。Ｍ．Ａ．ＡｌＮｉｍｒ和Ｓ．Ｋｉｗａｎ[17]采用不同方法做了类似的工作。

本文对微尺度热传导理论模型、求解方法以及作者的相关工作做了简单的介绍。微尺度条件下的热传递机制与宏观结构中存在着明显不同，具有波动性、尺寸效应等明显特征。这些现象只有微尺度热传导理论才能给出合理的解释和准确的预测，因此微尺度热传导理论具有很强的实用性背景，引起科研工作者的极大兴趣。另外，由波动性引发的热冲击、热共振[18]等现象以及在尺寸效应基础上建立的声子工程学[2]也都引起了科研工作者的广泛关注。微尺度热传导理论的另一个主要应用在于把微尺度热传导模型和弹性理论相结合而产生了双曲热弹性理论，该方向的研究也取得了丰硕的成果[3]。因此，微尺度条件下的热传导问题，目前仍是国际上十分活跃的研究领域，每年都有大量文章在重要国际刊物上发表。国际权威性刊物《Journal of Heat Transfer》为微尺度热传导问题的研究出版了特辑（Vol 124，2002年4月），显示了国际上对微尺度热传导问题研究进展的关注。而国内目前除了几篇介绍性文章外[19,20]，相关工作做得还不太多，相信微尺度热传导问题的研究在国内将引起更多科研工作者的兴趣。