圆片不退火应用研究

唐开勇　沈文秀　蔡干刚　王寿山　陆敏　朱红英

　　通过改变升温速率、读出温度及恒温时间等参数研究了性能改善的GR-200A重复使用中的灵敏度、残余信号和发光曲线的变化情况,探讨了不退火重复使用的可能性。结果表明采用读出温度240℃、恒温时间20s、升温速率为6℃/s时能达到残余信号减少到小于0.5％,且重复使用中灵敏度稳定,发光曲线不发生变化,删除了辐照前退火炉退火的需要。高于240℃的读出温度作用GR-200A TLD,灵敏度下降、灵敏度分散性增加,不宜采用。
　　关键词：热释光探测器　退火　灵敏度　残余信号

The Reuse of GR-200A LiF(Mg,Cu,P) Circular Chip
Without Annealing
Tang Kaiyong　　Shen Wenxiu　　Cai Gangang
Wang Shoushan　　Lu Min　　Zhu Hongying
(Research Institute of Chemical Defence, P.O.Box 1044-203, Beijing, 102205)

　　Abstract　The TL sensitivity stability, glow curve and residual signal of improved GR-200A LiF(Mg,Cu,P) circular chip in re-use were investigated by changing heating rate, maximum readout temperature and duration time. The possibility of reuse GR-200A without pre-irradiation annealing was discussed. Readout temperature of 240 ℃ at the heating rate of 6 ℃/s for 20s res ults in residual signal of ＜
0.5％, the sensitivity remains stable within the statistical uncertainties, and the glow curve does′nt change, eliminating the need for pre-irradiation oven annealing. It is not suitable for GR-200A to be he ated higher than 240℃, since the sensitivity reduces obviously and the dispersity of the sensitivity increases greatly.
　　Key words　Thermoluminescence detector(TLD)　Annealing 　Sensitivity
Residual signal

0　引言
　　LiF(Mg,Cu,P)TLD是一种新型的热释光探测器,以它的高灵敏度、高信噪比、低探测阈及好的组织等效性等几乎全部剂量学特性都明显优于LiF(Mg,Ti)TLD^［1］,正在辐射剂量的各个领域,如个人剂量监测、环境剂量监测、医学剂量、石油勘探及科学研究等领域的实际应用中逐步取代传统的LiF(Mg,Ti)TLD。以前的研究表明LiF(Mg,Cu,P)TLD的残余剂量较大^［2～4］,在重复使用中,为了消除残余剂量的影响,就需要进行辐照前的退火^［5］。在个人剂量监测时,由于商业和人为的原因,高温退火一般被认为是极讨厌的事^［2,6,7］。减少LiF(Mg,Cu,P)TLD的残余剂量方法主要有两条途径:一是改进生产工艺,一是改变读出程序。国际固体剂量学组织主席Horowitz^［3］通过对LiF(Mg,Cu,P)制备工艺的多参数调查研究已制备出在240℃10s读出时其灵敏度为TLD-100的17倍,残余信号为0.25％～0.5％。但这种材料仅为粉末形式,且不可商业获得。近几年GR-200A(LiF(Mg,Cu,P))圆片的生产工艺得到了较大的改善,相应其剂量学特性也得到了较大的改善。本文的研究目的是寻找一种既能减少性能改进的GR-200A的残余信号到小于0.5％,又能保持其发光曲线结构不变和灵敏度稳定,且使用方便的读出方法。通过改变升温速率、读出温度及恒温时间等研究了性能改善的GR-200A重复使用中的灵敏度稳定性、残余信号和发光曲线变化情况及不退火重复使用的可能性。

1　材料
　　LiF(Mg,Cu,P)热释光探测是由固体剂量探测器和方法实验室研制生产的可商业获得的GR-200系列的GR-200ALiF(Mg,Cu,P)TLD冷压烧结片φ4.5mm×0.8mm的1998年产品。其制作工艺已在以前的文章中描述^［4,5］。热释光读出仪是由该实验室研制的RGD-3型热释光剂量仪。辐照条件:使用⁶⁰Coγ射线源,并在电子平衡条件下照射剂量为1mGy。

2　实验方法
　　取同一批GR-200A热释光探测器,按照厂家推荐的标准退火程序,即240℃10min进行退火。使用⁶⁰Coγ射线源,在电子平衡条件下辐照,照射剂量为1mGy。分成五组并分别按照表1的测量程序1～5进行读出两次,第1次读出用于获取探测器的发光强度即相对灵敏度,第2次读出用于获取残余信号。并且每组利用一片按照表1的测量程序序号6的测量程序测量各组的发光曲线。未进行辐照前240℃10min退火,重复进行以上过程10次。

表1　测量程序表

序号	第1恒温温度/℃	第1恒温时间/s	升温速率/(℃/s)	第2恒温温度/℃	第2恒温时间/s	序号	第1恒温时间/s	第1恒温温度/℃	升温速率/(℃/s)	第2恒温温度/℃	第2恒温时间/s
1	140	8	15	240	12	4	140	8	6	250	12
2	140	8	6	240	20	5	140	8	6	260	12
3	140	8	3	240	20	6	50	0	2	260	0

3　实验结果 　　实验结果如表2～5所示,能获得以下结果: 　　1)如表2和3所示,利用程序1读出,灵敏度随重复使用次数的变化,变异系数仅为1.64％,灵敏度的分散性σ小于3.5％,且在重复使用过程中变化小。利用程序2读出时,灵敏度的分散性σ小于5％,从第3次开始灵敏度下降并随重复使用次数的变化较小,变异系数仅为1.63％。随着作用时间的增加,读出温度的增加,灵敏度随重复使用次数的变化增大,变异系数增大,灵敏度的分散性σ增大,特别时读出温度对上述参数影响更大。当利用程序5读出时,灵敏度下降40％且灵敏度分散性σ增大到10％左右。提高读出温度对灵敏度的影响,与文献［6,7］的结果不一致。 表2　不同测量程序条件下的重复使用灵敏度的变化

次数	1	2	3	4	5	6	7	8	9	10	平均1	σ1/％	平均2	σ2/％
程序1	1.000	1.013	0.991	0.994	0.971	0.982	0.969	0.980	0.980	0.958	0.984	1.64	0.978	1.21
程序2	1.000	0.946	0.929	0.919	0.887	0.923	0.892	0.916	0.905	0.907	0.922	3.50	0.910	1.63
程序3	1.000	0.938	0.911	0.899	0.877	0.895	0.878	0.837	0.879	0.884	0.900	4.87	0.882	2.48
程序4	1.000	0.837	0.838	0.800	0.756	0.786	0.785	0.781	0.792	0.806	0.818	8.39	0.793	2.98
程序5	1.000	0.689	0.649	0.642	0.582	0.612	0.626	0.646	0.607	0.595	0.665	18.31	0.620	4.01

说明:表中平均1、σ1是1～10次的统计平均和相对标准偏差;平均2、σ2是3～10次的统计平均和相对标准偏差 表3　不同测量程序条件下的重复使用灵敏度分散性的变化(％)

次数	1	2	3	4	5	6	7	8	9	10
程序1	2.40	2.79	3.16	2.93	2.79	3.03	3.50	3.35	3.42	3.41
程序2	3.03	4.22	4.82	4.51	4.71	4.84	4.54	4.02	4.94	4.82
程序3	3.63	5.69	4.76	5.16	4.88	5.36	5.29	4.76	5.07	4.52
程序4	2.87	5.49	5.37	5.65	7.31	7.55	5.98	6.45	7.42	6.90
程序5	4.81	9.93	9.53	9.13	10.86	10.35	7.57	8.22	9.14	6.20

2)如表4所示:除程序1读出时,残余信号接近1％,其他读出程序读出时,除第1和2次外残余信号小于0.5％,并且没有残余信号的长期积累。在同一温度,升温速率减慢,作用时间增加,残余信号下降,提高读出温度,残余信号明显减小。 表4　不同测量程序条件下的重复使用残余信号的变化(％)

次数	1	2	3	4	5	6	7	8	9	10
程序1	0.91	0.82	0.78	0.74	0.76	0.76	0.82	0.80	0.78	0.75
程序2	0.66	0.55	0.46	0.37	0.48	0.44	0.49	0.43	0.46	0.40
程序3	0.64	0.46	0.45	0.40	0.47	0.42	0.46	0.43	0.44	0.42
程序4	0.62	0.38	0.37	0.35	0.35	0.26	0.44	0.35	0.39	0.35
程序5	0.26	0.19	0.14	0.16	0.18	0.30	0.27	0.27	0.23	0.22

3)由表4可知,高于240℃即使作用于LiF(Mg,Cu,P)方片12s发光曲线的结构相对于240℃10min退火后的标准发光曲线发生明显变化,主峰向高温方向移动,峰高变低,作用的温度越高变化越明显。240℃读出时不同的升温速率、不同的作用时间对发光曲线的主峰位置几乎没有影响,对峰高有一定的影响。 表5　不同测量温度重复使用发光曲线主峰位置和高度的变化

序号	1	2	3	4	5	6	7	8	9	10	11
主峰温/℃	209	209	210	211	211	211	210	215	214	219	219
主峰高	1156	1014	1035	1141	967	1015	858	801	886	529	420

4　结论和讨论 　　在通常的测量程序(表1中序列1)情况下,GR-200A的残余信号小于1％,从一个侧面说明了GR-200ATLD性能得到了改善。由于GR-200ATLD性能的改善,在读出温度240℃、作用时间20s、升温速率6℃/s时能达到残余信号减少到小于0.5％,且重复使用中灵敏度稳定,发光曲线不发生变化,删除了辐照前退火炉退火的需要。高于240℃的读出温度作用GR-200ATLD,灵敏度下降、灵敏度分散性增加,不宜采用。提高读出温度对灵敏度的影响,与文献［6,7］的结果不一致。读出温度高于240℃时,灵敏度分散性增大的原因需进一步研究。由于在读出温度240℃、作用时间12s、升温速率为15℃/s重复使用时,GR-200ATLD的灵敏度稳定,分散性,发光曲线稳定,在所监测的剂量变化范围不大时可以采用这种读出程序进行读出。在所监测的剂量变化范围较大时可采用读出温度240℃、作用时间20s、升温速率6℃/s的测量程序进读出。 作者简介：唐开勇,男,32岁,副研,硕士;沈文秀,女,56岁,研究员;蔡干刚,男,40岁,副研,硕士; 　　　　　王寿山,男,60岁,副研;陆敏,男,25岁,研究实习员,学士; 　　　　　朱红英,女,31岁,工程师,学士。 作者单位：唐开勇　沈文秀　蔡干刚　王寿山　陆敏　朱红英 　　　　　(防化研究院,北京1044信箱203,102205) 参考文献 　[1]Horowitz,YS.LiF:Mg,Ti versus LiF:Mg,Cu,P: The competition heats up. Radiat Prot Dosim, 1993, 47(1-4):135 　[2]Horowitz, YS et al. Characterisation of LiF:Mg,Cu,P (GR-200) for personnel thermoluminescence dosimetry.Radiat Prot Dosim, 1990, 33(1-4):279 　[3]Horowitz A, et al. Elimination of the residual signal in LiF:Mg,Cu,P. Radiat Prot Dosim, 1992, 40(4):265 　[4]Zha Z, et al. Preparation and characteristics of LiF:Mg,Cu,P thermolum inescence material.Radiat Prot Dosim, 1993, 47(1-4):111 　[5]Wang S, et al: Newly developed highly sensitive LiF:Mg,Cu,P TL chips with high signal-to-noise. Radiat Prot Dosim, 1986, 14(3):223 　[6]Oster L, et al. Glow curve readout of LiF:Mg,Cu,P (GR-200) chips at maximum temperature between 240℃ and 280℃:Elimination of the residual signal. Radiat Prot Dosim, 1993, 49:407 　[7]Oster, et al.Further studies of the stability of LiF:Mg,Cu,P (GR-200 ) at maximum readout temperature between 240 ℃snd 280 ℃. Radiat Prot Dosim, 1996,65(1-4):159 (收稿日期:1998－09－15)